近日，轻工化工学院余林教授为负责人的清洁化学技术团队的最新研究成果“通过原位重构的双阳离子缺陷修饰镍铁基催化剂，用于超低能耗工业水分解槽”（Operando Reconstruction toward Dual-Cation-Defects Co-Containing NiFe Oxyhydroxide for Ultralow Energy Consumption Industrial Water Splitting Electrolyzer，https://doi.org/10.1002/aenm.202370038） 在国际著名TOP期刊Advanced Energy Materials以封面文章刊发。
团队以开发可用于真实工业电解水的阳极催化剂为目标，调节目前最具潜力的NiFe OOH催化剂的电子结构，在反应过程中原位构造缺陷，调节材料的能带结构、载流子浓度、自旋态等，大幅提高了OER性能。提出了一种双缺陷原位构造方法：“Vacancy+Doping”双重调节，能够在稳定缺陷结构的基础上，进一步提升催化性能，是开发工业级OER催化剂的优秀解决方案。
文章首先利用密度泛函理论计算了材料的电子密度、能带结构和中间体吸附能。通过对材料态密度进行分析得到材料的能带结构和带隙，确定材料的金属或半金属以及半导体性质，分析其导电性。计算得到d带中心相对费米能级的位置和反键轨道的填充度，以确定中间体的吸附强度。根据中间体吸附能的线性标度关系（linear scaling relation）确定反应的决速步和每一步的吉布斯自由能变，并通过volcano plot curve和energy profiles验证实验结果。
考虑到其高熵特性，将掺杂和缺陷同时引入到NiFeOOH中比较困难，该研究利用高价金属Mo、W等在OER时的热力学不稳定性，引入Mo、Co掺杂，而后Mo在OER过程中原位析出形成金属空位。优化后的Co、Mo-NiFe LDH催化剂作为碱性电解槽阳极催化剂，并使用商业镍电极作为阴极催化剂。实验结果表明，采用优化的双稳压电极的AEM电解槽可以达到工业级电流密度，且能耗低至4.9 kWh m-3 H2。这种双调节NiFe基电极的高OER活性和高耐久性有望成为工业制氢的商用OER电极。
论文第一作者是轻化学院博士生赵英霞，我校为第一完成单位。论文得到了华中科技大学刘友文教授和方家琨教授、安徽师范大学刘研教授等在实验上和理论模拟方面提供的支持。相关研究得到广东省基础与应用基础研究基金重点项目2019B1515120087的支持。近年来，清洁化学技术团队着眼于电解水制氢催化剂的相关研究，系列成果发表于Chem. Eng. J. 430 (2022) 132699；Int. J. Hydrogen Energy 47 (2022) 36763；J Mater. Chem. A 10(18) (2022) 10209; J. Colloid Interface Sci. 636 (2023) 11.
