近日，我院绿色化学过程团队刘全兵教授等指导团队学生在锂硫电池研究领域取得重要进展。主要研究成果如下：

1. 在AIChE Journal的文章中，在理论计算指导下，构筑了封装在氮掺杂碳纳米管中的金属颗粒（M@NCNT）应用于锂硫电池隔膜。文章提出金属d带能级分裂及d-p杂化的设想，分析了金属d轨道在八面体场中电子排布情况，并推测Ni在d-p杂化轨道的反键轨道中有更多的填充，表明金属原子与多硫化物之间有适当的相互作用。理论计算结果表明，Ni对LiPSs具有适中的吸附强度及锂离子扩散能垒，可以有效加速LiPSs的转化。实验结果证实，Ni@NCNT@PP有效地抑制了LiPSs的穿梭，并能有效加速氧化还原动力学，具有优异的催化性能。Ni@NCNT@PP表现出高放电比容量、高容量保持率及稳定的循环寿命，为改善锂硫电池性能提供了一种有潜力的策略。

（论文链接：https://doi.org/10.1002/aic.18327）

2. 在Chemical Engineering Science 的文章中，采用操作简易、成本低廉、环保的静电纺丝方法构筑了边缘氮和二硫化钴修饰的“莲藕状”结构的碳纳米纤维（CoS₂/NMCNF），该结构内部的多通道缓解了放电过程中硫的体积膨胀，同时也为离子/电子扩散提供了传输通道。除此之外，该文章还提出了以两种功能组分为主导的竞争催化机制，加速了硫还原反应（SRR）的固-液-固转化动力学，其中CoS₂主要促进多硫化物（Li₂S₆–Li₂S₄）的液-液转化，而edge-N则显著提高多硫化物（Li₂S₄–Li₂S₂）的液-固转化。因此，CoS₂/NMCNF可实现较高的初始比容量和大电流下出色的循环稳定性，这种多通道物理化学协同策略为稳定的高性能电化学储能设备提供了一条前景广阔的道路。

（论文链接：https://doi.org/10.1016/j.ces.2023.119236）

3. 在Industrial & Engineering Chemistry Research的文章中，设计了一种导电框架和电催化剂，在这种框架中，大量碳纳米管穿过作为硫宿主的中空 Co₃S₄ 纳米管。中空结构可以缓冲放电/充电过程中的体积变化，而碳纳米管则将立方体连接在一起，促进电子传输。Co₃S₄ 催化剂不仅能有效加速液态 LiPSs 向固态 Li₂S_1/2 的转化，还能促进 Li₂S₂ 向 Li₂S 的转化。根据 DFT 理论计算，Li₂S₂ 与 Co₃S₄ 作用后，Li-S 键变长，表明它更容易断裂成 Li₂S。因此，在 0.1C 时，Co₃S₄/CNTs 复合阴极的初始比容量（1252 mAh g⁻¹）高于 CNT 阴极（928 mAh g⁻¹）。此外，在 1.0C 时，经过 800 个循环后，它的比容量为 440 mAh g⁻¹，每个循环的衰减率为 0.08%。这项工作为改善缓慢的转化动力学提供了新的视角，有利于提高硫的利用率。

（论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.iecr.3c00253）

以上论文的第一作者均为在校研究生，石凯祥、刘全兵老师为通讯作者，广东工业大学为第一完成单位。